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Untersuchung der oberen Bandlücke von atomaren Rheniumdisulfidschichten

Titel Untersuchung der oberen Bandlücke von atomaren Rheniumdisulfidschichten
Autoren Krishna P. Dhakal,Hyunmin Kim,Seonwoo Lee,Youngjae Kim,JaeDong Lee,Jong-Hyun Ahn
Zeitschrift Licht, Wissenschaft und Anwendungen
Datum 11/28/2018
DOI 10.1038/s41377-018-0100-3
Einführung Diese Studie konzentriert sich auf die ultraschnelle Ladungsträgerdynamik und die elektronischen Zustände von exfolierten ReS2-Filmen unter Verwendung von zeitaufgelöster Mikroskopie der zweiten Harmonischen (TSHG) und Berechnungen der Dichtefunktionaltheorie (DFT). Wir beobachteten die Erzeugung der zweiten Harmonischen (SHG) bei verschiedenen Schichtdicken mit einem 1,19-eV-Strahl. Es wurde ein Anstieg bis zu etwa 13 nm festgestellt, gefolgt von einer Verringerung aufgrund der interferometrischen Lichtabsorption in der Masse. Ein auf die Exzitonen-Bandlücke (1,57 eV) abgestimmter Pumpimpuls führte zu einem auf der Sondenverzögerung basierenden Abkling-zu-Anstiegs-TSHG-Profil. Die Elektron-Loch-Rekombination wird durch Defekte und Oberflächen beeinflusst, wobei zwei Photonenabsorptionen von 2,38 eV im angeregten Zustand aufgrund der Korrelation mit verbotenen d-d-Intrasubshell-Orbitalübergängen eingeschränkt sind. Unter Verwendung einer frequenzverdoppelten Pumpe (2,38 eV) neben wellenlängenvariablen SHG-Sonden (2,60-2,82 eV) haben wir Variationen in den TSHG-Profilen von Zerfall-zu-Anstieg bis zu Anstieg-zu-Zerfall festgestellt, was auf einen zusätzlichen Elektronenabsorptionszustand (s-Orbital) hinweist, der etwa 5,05 eV von den höchstbesetzten Molekülorbitalzuständen entfernt ist. Dieser Befund wurde unter Berücksichtigung der elektronischen Übergänge und einer kleinen oberen Bandlücke (~0,5 eV) mittels modifizierter DFT-Berechnungen kritisch bewertet.
Zitat Krishna P. Dhakal, Hyunmin Kim und Seonwoo Lee et al. Probing the upper band gap of atomic rhenium disulfide layers. 2018. DOI: 10.1038/s41377-018-0100-3
Materialien Chemische Verbindungen
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