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  • Stabile zweikernige Iridium-Heterogenkatalysatoren auf Metalloxydträgern für die solare Wasseroxidation

    • Stabile zweikernige Iridium-Heterogenkatalysatoren auf Metalloxydträgern für die solare Wasseroxidation

    Titel Stabile zweikernige Iridium-Heterogenkatalysatoren auf Metalloxydträgern für die solare Wasseroxidation
    Autoren Yanyan Zhao, Ke R. Yang, Zechao Wang, Xingxu Yan, Sufeng Cao, Yifan Ye, Qi Dong, Xizi Zhang, James E. Thorne, Lei Jin, Kelly L. Materna, Antonios Trimpalis, Hongye Bai, Sirine C. Fakra, Xiaoyan Zhong, Peng Wang, Xiaoqing Pan, Jinghua Guo, Maria Flytzani-Stephanopoulos, Gary W. Brudvig, Victor S. Batista, und Dunwei Wang
    Zeitschrift Proceedings of the National Academy of Sciences
    Datum 03/05/2018
    DOI 10.1073/pnas.1722137115
    Einführung Während die Erforschung von einatomigen Katalysatoren (SAC) gut etabliert ist, sind atomar dispergierte Katalysatoren mit zwei Atomen weniger gut untersucht. In dieser Arbeit wird die Synthese eines stabilen zweikernigen heterogenen Iridium (Ir)-Katalysators über einen einfachen photochemischen Weg beschrieben. Dieser Katalysator weist eine außergewöhnliche Stabilität und hohe Aktivität bei der Oxidation von Wasser auf. Vom Standpunkt der Katalyse aus betrachtet, stellt diese Forschung eine zentrale Herausforderung in der heterogenen Katalyse dar: das Verständnis der Reaktionsmechanismen auf molekularer Ebene, da viele hochaktive heterogene Katalysatoren keine wohldefinierten atomaren Strukturen aufweisen. Dieser Fortschritt baut auf den SAC-Studien auf und bietet ein Materialsystem zur Untersuchung von Reaktionen, die mehrere aktive Stellen erfordern. Atomar dispergierte Katalysatoren sind substratgestützte heterogene Katalysatoren, die durch isolierte aktive Metallatome gekennzeichnet sind. Zu dieser Kategorie gehören einatomige Katalysatoren und Nanopartikel. Trotz umfangreicher Berichte über SACs und Nanopartikel sind Katalysatoren mit wenigen, präzise strukturierten Atomen aufgrund von Syntheseschwierigkeiten weniger verbreitet. Hier stellen wir ein einfaches photochemisches Verfahren zur Herstellung katalytischer Zentren vor, die aus zwei Ir-Metallkationen bestehen, die mit Sauerstoff verbrückt und fest auf einem Träger verankert sind. Die aberrationskorrigierte Rastertransmissionselektronenmikroskopie (AC-STEM) liefert eine direkte Bestätigung der zweikernigen Natur dieser Katalysatoren auf α-Fe₂O₃. Weitere experimentelle und rechnerische Analysen zeigen, dass spezifische dreifache hohle Bindungsstellen auf der OH-terminierten α-Fe₂O₃-Oberfläche die Katalysatoren sichern und eine bemerkenswerte Stabilität gegen Ablösung oder Aggregation gewährleisten. Diese resultierenden Katalysatoren zeigen eine starke Aktivität für die H₂O-Photooxidation.
    Zitat Yanyan Zhao, Ke R. Yang und Zechao Wang et al. Stabile zweikernige Iridium-Heterogenkatalysatoren auf Metalloxidsubstrat für die solare Wasseroxidation. Proc Natl Acad Sci USA. 2018. DOI: 10.1073/pnas.1722137115
    Element Iridium (Ir) , Sauerstoff (O) , Wasserstoff (H)
    Industrie Solarenergie , Forschung & Labor
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